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传统玻璃表面上的石墨烯CVD生长方法和机理

鏃ユ湡;2019-07-09  鏉ユ簮锛毼粗  浣滆咃細admin

  金属表面上的化学气相沉积(CVD)被认为是获得大面积、高质量石墨烯薄膜的最有效方法。为实现石墨烯薄膜的应用,需要将石墨烯从从生长的金属衬底转移至目标衬底(例如,聚(对苯二甲酸乙二醇酯)(PET)、玻璃和SiO2 / Si),此过程耗时费力而且还会严重损坏石墨烯的质量。而在目标衬底上实现石墨烯的直接生长,可以避免繁琐的转移过程。在此选择玻璃作为石墨烯生长衬底,在保证玻璃透明的前提下,赋予传统玻璃优异的导电性和导热性。“超级石墨烯玻璃”作为石墨烯和玻璃的完美组合 ,在基础研究和日常生活应用方面都引起了研究人员极大的兴趣。本文总结了玻璃表面上石墨烯的生长方法以及特殊生长机理。生长方法可以归纳为四大类:直接热CVD生长、熔融床CVD生长、金属催化辅助生长和等离子体增强生长方法。本文重点讨论针对于不同的玻璃衬底,其适用的不同生长方法,带领读者全面了解非金属玻璃衬底上石墨烯的生长近况以及“超级石墨烯玻璃”研究的最新进展。

  近日,北京大学刘忠范院士(通讯作者)等人在材料领域顶刊Advanced Materials上发表了题为“Direct CVD Growth of Graphene on Traditional Glass: Methods and Mechanisms”的综述。刘院士的团队希望为大家提供在各种商业玻璃上CVD法直接生长石墨烯的技术综合指南。本文从石墨烯在玻璃上生长的基本过程和挑战开始,对于软化点超过1000℃的耐高温玻璃,如石英或蓝宝石玻璃,可以通过碳前体在高温下的非催化热分解实现石墨烯的生长。对于普通玻璃,如钠钙玻璃,其软化点远低于低于石墨烯的生长温度,则发展了熔融床CVD技术。在这种情况下,发现熔融的玻璃表面有利于碳物质的快速迁移,因此大大提高了石墨烯的生长速率。为提升“石墨烯在玻璃衬底上的生长质量,则可以引入金属催化剂,利用金属催化作用实现高品质石墨烯的生长。等离子体增强CVD(PECVD)技术则可以实现玻璃衬底上石墨烯的低温生长。最后从大规模生产“超级石墨烯玻璃”的角度讨论,未来实际应用中面临的挑战。

  Cu(111)(a)和石英玻璃(b)上石墨烯生长的示意图。 石墨烯在Cu上生长的基本步骤包括金属催化的CH4分解、Cu上碳原子的快速迁移,能垒为≈0.06eV,石墨烯在Cu缺陷和晶界处成核,以及Cu原子催化的畴区扩展生长。对于石墨烯在玻璃表面上的生长,基本步骤包括CH4分子的热分解,碳原子在玻璃表面的缓慢迁移,,能垒为≈1.0 eV,通过C—O键合实现石墨烯成核,以及石墨烯边缘的直接生长拼接。

  a)硼硅玻璃在石墨烯生长之前(最左侧)和之后的照片,CH4流速分别为2和7.5 sccm(Ar / H2:100 / 50 sccm,1000℃,2小时);

  b)在不同类型的耐高温玻璃上生长的石墨烯的典型拉曼光谱(Ar / H2 / CH4:100/50/ 6.3sccm,在1000℃下2小时);

  c)石英玻璃上生长的石墨烯薄膜的光学透过率光谱,在550nm下的光学透过率为96.3%;

  d)玻璃上直接生长的石墨烯薄膜的TEM图像,其为单层、双层和三层石墨烯的混合膜;

  a)气流限域实验设计示意图:将磨砂石英板放置在目标玻璃基板上,形成2-4μm的间隙;

  b,c)使用气流限域CVD(b)和常规APCVD(c)法在生长45分钟后石英玻璃上石墨烯成核的SEM图像;

  d)使用气流限域CVD法在石英玻璃上生长的石墨烯的SEM图像,生长时间为75分钟。 所有其他生长参数保持相同(≈1040°C,Ar / H2 / CH4:150/30/10 sccm),比例尺:2 μm; e)通过气流限域CVD法在石英玻璃上生长的石墨烯薄膜的光学显微图像(在转移到SiO 2 / Si衬底上之后)。比例尺:10μm;

  a)石墨烯在玻璃上生长所涉及的基本步骤的示意图,包括上游碳前体的热分解和它们向玻璃表面的传输,活性碳物种通过边界层吸附到玻璃表面上和迁移,石墨烯在玻璃上的成核、生长,以及碳物种通过边界层从玻璃表面脱附并向下游输送;

  a)熔融玻璃上从均匀石墨烯纳米圆盘到连续成膜的形貌演变(从左到右的相应条件:150 sccm Ar / 20sccm H2 / 8sccm CH4在970℃下1小时; 150 sccm Ar / 15 sccm H2 / 5 sccm CH4在1000℃下2小时; 150 sccm Ar / 15sccm H2 / 6 sccm CH4在1020℃下2小时);

  a,b)石墨烯在熔融玻璃(a)和固体玻璃(b)表面上生长的SEM图像;

  a)垂直石墨烯在玻璃基板上直接生长的示意图。 插图:大量等离子体与玻璃基板的缺陷/弯曲区域之间的鞘效应和离子轰击;

  c)石墨烯玻璃基液晶调光智能窗透过率随施加电压的变化曲线。插图显示了基于石墨烯玻璃的智能窗的响应时间;

  i)在有和没有石墨烯的蓝宝石玻璃上制造的LED的发光功率随注入电流变化曲线

  根据石墨烯结晶度(G),生长速率(R),均匀性(U),成本(C)和可放量性(S)评估每类生长方法。 标记为1,2和3的每个环分别表示低,中和高水平。

  应该强调的是,这对于“超级石墨烯玻璃”的实际应用来说只是一个良好的开端。在目前阶段,玻璃衬底上高质量石墨烯的CVD生长仍存在很多挑战,“超级石墨烯玻璃”的理论与现实之间仍然存在很大差距。对于未来的实际应用,需要开发特定玻璃衬底的生长技术和批量生产设备。此外,对于“超级石墨烯玻璃”的应用研究是重要的的,例如触摸板、智能窗、透明加热器、光学元件和传感器、生物相容性玻璃器皿等。相信随着石墨烯玻璃生长技术的突破,在不远的将来“超级石墨烯玻璃”有望成为石墨烯的撒手锏级应用。(信息来源:民大纳米)


 
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